光电化学(PEC)通过将光吸收和催化整合到紧凑的杨培电极中,为太阳能燃料合成提供了一条直接途径。东N动通常PEC在合成烃类方面存在挑战,钙钛可能是矿驱因为过电位高和半导体光电压不足。加州伯克利大学杨培东教授团队通过材料创新(钙钛矿+纳米铜)、太阳烃合系统集成(Si光阳极耦合甘油氧化)及反应路径优化,成材为高效太阳能驱动C2合成及生物质资源化提供了新范式,料牛兼具高选择性和能量效率。杨培其研究成果以“Perovskite-driven solar C2 hydrocarbon synthesis from CO2”为题发表于Nature Catalysis。东N动
研究论文主要创新点有:
1. 钙钛矿与铜纳米花催化剂的协同设计
采用铅卤化物钙钛矿作为光吸收层,其高光电压特性(~1 V)有效克服了传统半导体光电压不足的矿驱瓶颈,为CO₂还原提供充足驱动力。太阳烃合
结合分层结构的成材铜纳米花催化剂,通过增大几何表面积和调控局部电流密度,料牛显著提升了C2产物的杨培选择性(法拉第效率达9.8%),突破了传统铜基催化剂对C1产物的限制。
2. 系统级光电解池(PEC)设计突破
摒弃传统水氧化反应,改用硅纳米线光阳极耦合甘油氧化(生物质衍生物),降低阳极反应热力学势垒,避免与高能耗的水氧化竞争,从而提升整体效率。
钙钛矿-硅(Perovskite-Si)集成器件实现了无辅助光驱动C2合成,C2烃部分光电流密度达155 µA cm⁻²,较传统钙钛矿-BiVO₄体系提升200倍。
3. 产物选择性的机理创新
揭示了催化剂与光吸收层表面积比例对C2选择性的关键作用,表明局域电流密度通过影响中间体覆盖度调控产物分布,为后续催化剂设计提供理论指导。
4. 可持续能源与资源循环的整合
首次实现CO₂还原与生物质废弃物(甘油)氧化协同转化,将太阳能同时转化为高附加值C2燃料和化学品(如二羟基丙酮),推动“负碳”化学经济。
图1:设计一种钙钛矿-BiVO4人工叶片装置,用于无辅助C2烃合成。
图2:Cu纳米花催化剂对二氧化碳还原的选择性。
图3:PVK|CuNF光阴极的催化剂区域依赖性C2烃选择性。
图4:钙钛矿|CuNF-BiVO4串联装置耦合无辅助C2烃类的生产和O2的演化。
图5:钙钛矿|CuNF-Si PEC器件将无辅助C2烃合成与GOR耦合。
论文地址:https://www.nature.com/articles/s41929-025-01292-y
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